"Jag är glad över att skriva på för London City Lionesses och ser fram emot att bidra till lagets framgång", säger 34-åringen till klubbens webbplats.
Klubben spelar i den engelska andradivisionen men siktar högt med affärskvinnan Michele Kang som ägare.
På en presskonferens utvecklar den svenska mittfältsstjärnan:
– Vi kommer inte vara nöjda förrän vi är i högstaligan och vinner den, säger Asllani och fortsätter:
– Man måste riskera stort för att vinna stort. Under hela min karriär har jag kämpat för bättre förutsättningar. Här får jag arbeta med en sportens mest mäktiga kvinnor. Anledningen till att jag är här är på grund av Michele.
Det har sedan tidigare i juni varit klart att Asllani skulle lämna Milan efter att hennes kontrakt med den italienska klubben gått ut.
"Jag har burit den här historiska matchtröjan med stolthet. Tack till Milan, supportrarna och mina lagkamrater för två år av minnen tillsammans", skrev hon på sin Instagram.
"Vi alla ser fram emot att få se henne på Hayes Lane den här säsongen", säger Kang.
– Vi har en möjlighet att skriva ett nytt kapitel i klubbens historia och vårt mål den här säsongen är att förvandla Micheles vision till verklighet, säger Kosovare Asllani på presskonferensen.
Kontraktet är skrivet på två år.
Kosovare Asllani har en fantastisk karriär bakom sig, med bland annat två sejourer i Linköping FC.