En knapp majoritet röstar för att väcka riksrättsåtal mot presidenten, med anklagelser om att han i praktiken har genomfört ett försök till statskupp eller uppror.
– Dagens beslut är en stor seger för folket, säger det största oppositionspartiet Demokratiska partiets gruppledare Park Chan-Dae.
När Yoon Suk-Yeol formellt har delgivits riksrättsbeslutet så stängs han direkt av från sitt ämbete. Premiärminister Han Duck-Soo tillförordnas som president tills konstitutionsdomstolen i ett sista steg avgör om Yoon ska avsättas.
Presidenten tillstår i ett tv-sänt tal att han kommer att lämna sin post, men han ber inte om ursäkt för sitt agerande och säger att det har blivit för mycket "överdrifter och konfrontation" i politiken.
– Även om jag nu behöver kliva åt sidan under en tid så får resan mot framtiden aldrig stanna upp, säger Yoon.
Några få avgjorde
Yoon Suk-Yeol klarade sig undan en votering förra helgen, då hans partikamrater i Folkets maktparti (PPP) inte dök upp och ledamöterna därför var för få för att fatta beslut.
Den här gången stod det klart att PPP:s ledamöter skulle närvara – och att det handlade om mycket små marginaler.
Endast sju av partiets 108 ledamöter hade uttryckligen sagt att de skulle rösta för riksrättsmotionen i den slutna voteringen. För en fällande dom med två tredjedelars majoritet krävdes således bara en röst till.
När talmannen förkunnade resultatet stod det klart att 204 av nationalförsamlingens 300 ledamöter hade röstat för att avsätta presidenten. 85 röstade emot.
Under lördagen samlades mängder av människor för demonstrationer i Seoul. Enligt polisens uppskattning tog sig minst 200 000 människor till nationalförsamlingen för att protestera mot president Yoon.
På andra håll skedde mindre demonstrationer till stöd för honom.
Domstol avgör
Nationalförsamlingen väcker ett riksrättsåtal, som i slutänden avgörs av domarna i konstitutionsdomstolen. Den får 180 dagar på sig att värdera om nationalförsamlingen har grund för att avsätta presidenten, eller om dess beslut ska rivas upp så att Yoon får återinträda.
Processen kompliceras ytterligare av att det endast sitter sex domare på dess nio stolar, vilket innebär de måste fatta ett enhälligt beslut.
Domstolen har fattat beslut som detta två gånger tidigare. 2016 gav den grönt ljus för att avsätta president Park Geun-Hye – men 2004 gick den emot nationalförsamlingen och lät president Roh Moo-Hyun återgå till sin post.
Vid sidan av och helt oberoende riksrättsprocessen är presidenten föremål för en åklagarledd brottsutredning. Han har också belagts med förbud att lämna landet.
Rättad: I en tidigare version av denna text förekom missvisande formuleringar om hur riksrättsprocessen går till.